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邓伟侨教授团队在共轭微孔聚合物光催化二氧化碳还原中取得新进展

发布日期:2021年10月13日 15:11 点击次数:

[本站讯]近日,前沿交叉科学青岛研究院分子科学与工程研究院邓伟侨教授团队在光催化二氧化碳(CO2)还原研究中取得进展。该团队通过调控离子型共轭微孔聚合物的结构,实现了对光催化CO2还原速率的提升,并且对这一还原过程进行了详细的研究和探讨。相关研究成果以“Unblocked intramolecular charge transfer for enhanced CO2photoreduction enabled by an imidazolium-based ionic conjugated microporous polymer”为题发表在Applied Catalysis B: Environmental上(IF=19.503)。山东大学为该论文的第一完成单位,前沿交叉科学青岛研究院2019级硕士研究生赵文玲为该论文的第一作者,刘乘乘副研究员为该论文的通讯作者。

利用可见光还原将CO2转化成有用的化学品是碳中和战略下二氧化碳资源利用的思路之一。设计制备高效且稳定的光催化剂用于还原CO2具有重要意义,是近年来的研究热点。但由于CO2分子的直线型结构和较短的C-O键键长,其活化非常困难,阻碍了将其进一步催化转化。

该团队首次合成了骨架中带有咪唑阳离子的共轭微孔聚合物材料ImI-CMP,发现其在可见光照射下可以将二氧化碳还原成一氧化碳,最快还原速率高达2953 umol/g/h,TOF高达 30.8/h。为了证明咪唑阳离子的作用,该团队又合成了具有相似结构但不含咪唑咪唑阳离子的共轭微孔聚合物nonionic-CMP,nonionic-CMP光还原二氧化碳的速率极低。进一步的光谱研究和密度泛函理论计算表明,ImI-CMP之所以能高效还原二氧化碳,首先是因为咪唑阳离子的存在使得ImI-CMP中产生了较强的内建电场,内建电场为光生电荷的分离和电子的定向输运提供了驱动力。其次,该聚合物的π共轭结构为电子传递提供了分子内传输通道,在光催化过程中可以实现分子内的快速电荷转移。同时,咪唑环阳离子和二氧化碳分子间存在较强的静电相互作用,有富集并活化二氧化碳分子的作用。这三个因素共同作用实现了二氧化碳的高效还原。

上述工作得到了国家重点研究与发展计划项目、国家自然科学基金项目、山东省自然科学基金项目和山东大学青年学者未来计划等项目的支持。

原文链接https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321008444


【供稿单位:前沿交叉科学青岛研究院    作者:赵文玲    编辑:新闻网工作室    责任编辑:国千卉  】

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